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Breaking through the nitrogen ceiling (2018)

Yeston, J.

American Association for the Advancement of Science (AAAS)

In: Science

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Publikationsdatum: 2018-12-21

Schlagwort(e): Chemistry

Print ISSN: 0036-8075

Digitale ISSN: 1095-9203

Thema: Biologie , Chemie und Pharmazie , Geologie und Paläontologie , Informatik , Medizin , Allgemeine Naturwissenschaft , Physik

Publiziert von American Association for the Advancement of Science (AAAS)

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Magnetic hysteresis up to 80 kelvin in a dysprosium metallocene single-molecule magnet (2018)

Guo, F.-S., Day, B. M., Chen, Y.-C., Tong, M.-L., Mansikkamäki, A., Layfield, R. A.

American Association for the Advancement of Science (AAAS)

In: Science

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Publikationsdatum: 2018-12-21

Beschreibung: Single-molecule magnets (SMMs) containing only one metal center may represent the lower size limit for molecule-based magnetic information storage materials. Their current drawback is that all SMMs require liquid-helium cooling to show magnetic memory effects. We now report a chemical strategy to access the dysprosium metallocene cation [(Cp i Pr5 )Dy(Cp*)] + (Cp i Pr5 , penta-iso-propylcyclopentadienyl; Cp *, pentamethylcyclopentadienyl), which displays magnetic hysteresis above liquid-nitrogen temperatures. An effective energy barrier to reversal of the magnetization of U eff = 1541 wave number is also measured. The magnetic blocking temperature of T B = 80 kelvin for this cation overcomes an essential barrier toward the development of nanomagnet devices that function at practical temperatures.

Schlagwort(e): Chemistry

Print ISSN: 0036-8075

Digitale ISSN: 1095-9203

Thema: Biologie , Chemie und Pharmazie , Geologie und Paläontologie , Informatik , Medizin , Allgemeine Naturwissenschaft , Physik

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Observation of the geometric phase effect in the H + HD -〉 H2 + D reaction (2018)

Yuan, D., Guan, Y., Chen, W., Zhao, H., Yu, S., Luo, C., Tan, Y., Xie, T., Wang, X., Sun, Z., Zhang, D. H., Yang, X.

American Association for the Advancement of Science (AAAS)

In: Science

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Publikationsdatum: 2018-12-14

Beschreibung: Theory has established the importance of geometric phase (GP) effects in the adiabatic dynamics of molecular systems with a conical intersection connecting the ground- and excited-state potential energy surfaces, but direct observation of their manifestation in chemical reactions remains a major challenge. Here, we report a high-resolution crossed molecular beams study of the H + HD -〉 H 2 + D reaction at a collision energy slightly above the conical intersection. Velocity map ion imaging revealed fast angular oscillations in product quantum state–resolved differential cross sections in the forward scattering direction for H 2 products at specific rovibrational levels. The experimental results agree with adiabatic quantum dynamical calculations only when the GP effect is included.

Schlagwort(e): Chemistry

Print ISSN: 0036-8075

Digitale ISSN: 1095-9203

Thema: Biologie , Chemie und Pharmazie , Geologie und Paläontologie , Informatik , Medizin , Allgemeine Naturwissenschaft , Physik

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Pinpointing the role of geometric phase (2018)

Yeston, J.

American Association for the Advancement of Science (AAAS)

In: Science

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Publikationsdatum: 2018-12-14

Schlagwort(e): Chemistry

Print ISSN: 0036-8075

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Thema: Biologie , Chemie und Pharmazie , Geologie und Paläontologie , Informatik , Medizin , Allgemeine Naturwissenschaft , Physik

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Heterocycles meet and marry on phosphorus (2018)

Yeston, J.

American Association for the Advancement of Science (AAAS)

In: Science

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Publikationsdatum: 2018-11-16

Schlagwort(e): Chemistry

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Thema: Biologie , Chemie und Pharmazie , Geologie und Paläontologie , Informatik , Medizin , Allgemeine Naturwissenschaft , Physik

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Heterobiaryl synthesis by contractive C-C coupling via P(V) intermediates (2018)

Hilton, M. C., Zhang, X., Boyle, B. T., Alegre-Requena, J. V., Paton, R. S., McNally, A.

American Association for the Advancement of Science (AAAS)

In: Science

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Publikationsdatum: 2018-11-16

Beschreibung: Heterobiaryls composed of pyridine and diazine rings are key components of pharmaceuticals and are often central to pharmacological function. We present an alternative approach to metal-catalyzed cross-coupling to make heterobiaryls using contractive phosphorus C–C couplings, also termed phosphorus ligand coupling reactions. The process starts by regioselective phosphorus substitution of the C–H bonds para to nitrogen in two successive heterocycles; ligand coupling is then triggered via acidic alcohol solutions to form the heterobiaryl bond. Mechanistic studies imply that ligand coupling is an asynchronous process involving migration of one heterocycle to the ipso position of the other around a central pentacoordinate P(V) atom. The strategy can be applied to complex drug-like molecules containing multiple reactive sites and polar functional groups, and also enables convergent coupling of drug fragments and late-stage heteroarylation of pharmaceuticals.

Schlagwort(e): Chemistry

Print ISSN: 0036-8075

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The staying power of electron-poor ligands (2018)

Yeston, J.

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Publikationsdatum: 2018-11-09

Schlagwort(e): Chemistry

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Enantiodivergent Pd-catalyzed C-C bond formation enabled through ligand parameterization (2018)

Zhao, S., Gensch, T., Murray, B., Niemeyer, Z. L., Sigman, M. S., Biscoe, M. R.

American Association for the Advancement of Science (AAAS)

In: Science

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Publikationsdatum: 2018-11-09

Beschreibung: Despite the enormous potential for the use of stereospecific cross-coupling reactions to rationally manipulate the three-dimensional structure of organic molecules, the factors that control the transfer of stereochemistry in these reactions remain poorly understood. Here we report a mechanistic and synthetic investigation into the use of enantioenriched alkylboron nucleophiles in stereospecific Pd-catalyzed Suzuki cross-coupling reactions. By developing a suite of molecular descriptors of phosphine ligands, we could apply predictive statistical models to select or design distinct ligands that respectively promoted stereoinvertive and stereoretentive cross-coupling reactions. Stereodefined branched structures were thereby accessed through the predictable manipulation of absolute stereochemistry, and a general model for the mechanism of alkylboron transmetallation was proposed.

Schlagwort(e): Chemistry

Print ISSN: 0036-8075

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Steps to smaller rings (2018)

Yeston, J.

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In: Science

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Publikationsdatum: 2018-11-02

Schlagwort(e): Chemistry

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Digitale ISSN: 1095-9203

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Catalytic palladium-oxyallyl cycloaddition (2018)

Trost, B. M., Huang, Z., Murhade, G. M.

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In: Science

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Publikationsdatum: 2018-11-02

Beschreibung: Exploration of intermediates that enable chemoselective cycloaddition reactions and expeditious construction of fused- or bridged-ring systems is a continuous challenge for organic synthesis. As an intermediate of interest, the oxyallyl cation has been harnessed to synthesize architectures containing seven-membered rings via (4+3) cycloaddition. However, its potential to access five-membered skeletons is underdeveloped, largely due to the thermally forbidden (3+2) pathway. Here, the combination of a tailored precursor and a Pd(0) catalyst generates a Pd-oxyallyl intermediate that cyclizes with conjugated dienes to produce a diverse array of tetrahydrofuran skeletons. The cycloaddition overrides conventional (4+3) selectivity by proceeding through a stepwise pathway involving a Pd-allyl transfer and ring closure sequence. Subsequent treatment of the (3+2) adducts with a palladium catalyst converts the heterocycles to the carbocyclic cyclopentanones.

Schlagwort(e): Chemistry

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