Gas-chromatographische Überwachung des Extraktionsmittels bei der Wiederaufarbeitung von HTR-Brennelementen

Abstract

During reprocessing of HTR fuel elements by the THOREX solvent extraction process the tributylphosphate/n-alcane mixture used as extractant is subject to an intensive radiolytic and hydrolytic burden. Main degradation products are di- and monobutylphosphate which in quite low concentrations disturb the solvent extraction by retention of uranium and transfer of some fission products into the aqueous product solution. Both esters are removed from the irradiated solvent by washing with a sodium carbonate solution, after which the solvent may be recycled. For a control of the efficiency of this solvent recovery procedure as well as of the composition of the fresh and recycled solvent in the JUPITER reprocessing facility, gas chromatography will be used. This method allows the determination of di- and monobutylphosphate down to concentration levels of about 25 parts per million. An analysis requires about 100 min.

Zusammenfassung

Bei der Wiederaufarbeitung von HTR-Brennelementen durch Solventextraktion nach dem THOREX-Prozeß wird das als Extraktionsmittel verwendete Tributylphosphat/n-Alkan-Gemisch einer intensiven hydrolytischen und radiolytischen Beanspruchung ausgesetzt. Hauptprodukte sind Di- und Monobutylphosphat, die schon in geringen Konzentrationen durch Bildung nicht rückextrahierbarer Urankomplexe und Überführung gewisser Spaltprodukte in die wäßrige Produktphase zu Störungen bei der Extraktion führen. Beide Ester werden durch Sodawäsche aus dem bestrahlten Extraktionsmittel entfernt, welches danach wiederverwendet werden kann. Zur Kontrolle der Wirksamkeit dieser Solventwäsche, der Zusammensetzung des frischen und der Gesamtqualität des recyclierten Extraktionsmittels soll die Gas-Chromatographie innerhalb des JUPITER-Prozesses eingesetzt werden. Sie erlaubt eine quantitative Bestimmung von DBP und MBP bis zu Gehalten von etwa 25 ppm. Die Analysendauer beträgt ca. 100 min.