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  • Inorganic Chemistry  (9)
  • 1975-1979  (9)
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    Untersuchungen an oxidischen Katalysatoren. XXIX. Spektroskopische und katalytische Untersuchungen an Ni2+-, Co2+-, Cr3+- und Cu2+-ausgetauschten MordenitenProfessor Günther Rienäcker gewidmet (1979)
    Weinheim : Wiley-Blackwell
    Zeitschrift für anorganische Chemie 452 (1979), S. 6-16 
    Details
    ISSN: 0044-2313
    Keywords: Chemistry ; Inorganic Chemistry
    Source: Wiley InterScience Backfile Collection 1832-2000
    Topics: Chemistry and Pharmacology
    Description / Table of Contents: Studies on Oxide Catalysts. XXIX. Spectroscopic and Catalytic Investigations on Ni2+-, Co2+-, Cr3+-, and Cu2+-exchanged MordenitesNiNaM, CoNaM, CrNaM und CuNaM (M = Mordenite) have been characterized by UV-VIS, EPR and i.r. spectroscopy and the results were compared with the catalytic activity and the activity-time-dependence in the cracking of n-octane and with the shape selectivity in the cracking of a n-octane and isooctane mixture. Water molecules acting as ligands of the exchanged cations are able to dissociate yielding Brönsted acidity. Brönsted sites may be regarded as catalytic active centers in the cracking reaction. Unreduced transition metal cations facilitate the “coking” of the mordenite.The unreduced chromium and cobalt cations for which a position within the main channel is expected, affect the diffusion of the branched paraffin molecule thus increasing shape selectivity.
    Notes: NiNaM, CoNaM, CrNaM und CuNaM (M = Mordenit) wurden durch UV-VIS-Spektroskopie, EPR- und IR-Untersuchungen charakterisiert und die erhaltenen Ergebnisse mit der katalytischen Aktivität und dem Aktivitäts-Zeit-Verhalten dieser Proben bei der Spaltung von n-Octan und der Formselektivität in der Spaltung eines Gemisches von n/iso-Octan verglichen. Wassermolekeln als Liganden der eingetauschten Kationen können dissoziieren und so einen Beitrag zur Brönsted-Acidität liefern. Die Brönsted-Zentren können als katalytisch aktive Zentren in der Spaltreaktion angesehen werden. Nichtreduzierte Übergangsmetallkationen vergrößern die Neigung des Mordenits zum „Verkoken“ wesentlich. Die nichtreduzierten Co2+- und Cr3+-Kationen, für die eine Position im Hauptkanal angenommen werden kann, wirken als zusätzliche Diffusionsbremse auf die verzweigte Paraffinmolekel und erhöhen die Formselektivität des Mordenits.
    Additional Material: 4 Ill.
    Type of Medium: Electronic Resource
    URL: http://dx.doi.org/10.1002/zaac.19794520103
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  • 2
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    Untersuchungen an oxidischen Katalysatoren. XXI. EPR-spektroskopische Untersuchungen an CuNaY-Zeolithen (1976)
    Weinheim : Wiley-Blackwell
    Zeitschrift für anorganische Chemie 422 (1976), S. 273-282 
    Details
    ISSN: 0044-2313
    Keywords: Chemistry ; Inorganic Chemistry
    Source: Wiley InterScience Backfile Collection 1832-2000
    Topics: Chemistry and Pharmacology
    Description / Table of Contents: Studies on Oxide Catalysts. XXI. Investigations on CuNaY Zeolites by EPR SpectroscopyCuNaY zeolites with 2.5 to 18.5 copper ions per unit cell were investigated after a thermal pretreatment and thermovacuumtreatment at 200-600°C. According to the EPR spectra, three different localization sites of the copper ions can be distinguished in the zeolite lattice.By EPR investigations after reduction with H2 and CO, resp., it was found that the copper ions are arranged in the supercage in the form of clusters (signal at g = 2.16) and in sites II (signal at g1II = 2.38 and g1⊥ = 2.08-2.06), resp., and in the sodalite cage in sites I′ (signal at g2II = 2.32 and g2⊥ = 2.05).The coordination of the Cu2+ ions is discussed. A probable distribution of the copper cations in the sites mentioned is given.
    Notes: Untersucht wurden CuNaY-Zeolithe mit 2,5 bis 18,5 Kupferionen pro Elementarzelle nach einer Thermo- und Thermovakuumbehandlung bei 200-600°C. Im Zeolithgitter lassen sich gemäß den EPR-Spektren drei verschiedene Lokalisierungsstellen für die Kupferionen unterscheiden.Durch EPR-Untersuchungen nach Reduktion mit H2 bzw. CO wurde festgestellt, daß die Kupferionen im großen Hohlraum in Clustern (Signal bei g = 2,16) bzw. auf SII-Positionen (Signal bei g1II = 2,38 und g1⊥ = 2,08 - 2,06) und im kleinen Hohlraum auf SI-Positionen (Signal bei g2II = 2,32 und g2⊥ = 2,05) lokalisiert sind. Die koordinative Umgebung der Cu2+-Ionen wird diskutiert. Eine wahrscheinliche Verteilung der Kupferkationen auf die genannten Positionen wird angegeben.
    Additional Material: 6 Ill.
    Type of Medium: Electronic Resource
    URL: http://dx.doi.org/10.1002/zaac.19764220312
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  • 3
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    Untersuchungen an oxidischen Katalysatoren. XXII. Physikalisch-chemische Charakterisierung von CeNaY- und CrNaY-Zeolithen (1976)
    Weinheim : Wiley-Blackwell
    Zeitschrift für anorganische Chemie 423 (1976), S. 155-163 
    Details
    ISSN: 0044-2313
    Keywords: Chemistry ; Inorganic Chemistry
    Source: Wiley InterScience Backfile Collection 1832-2000
    Topics: Chemistry and Pharmacology
    Description / Table of Contents: Studies on Oxide Catalysts. XXII. Physico-chemical Characterization of CeNaY and CrNaY ZeolitesCeNaY and CrNaY zeolites with different degrees of exchange are characterized by DTA H2O adsorption, electron microscopy and UV-VIS spectroscopy.For CeNaY the thermal stability increases up to 45% exchange. There is no loss in crystallinity. CrNaY zeolitcs show minimal stabilities at 20-30% exchange. Above 48% exchange the crystallinity decreases.The optical spectra of hydrated CrNaY zeolites show that chromium is exchanged in the form of [Cr(H20)]3+ cations. Partially dehydrated zeolites exhibit a distorted octahedral and tetrahedral symmetry, resp., around the Cr3+ ions. In the highly dehydrated samples a part of Cr3+ ions is fixed in the hexagonal prism (octahedral environment of skeleton oxygen atoms).
    Notes: Es wird über einige Ergebnisse der Charakterisierung (DTA, H20-Adsorption, Elektronenmikroskopie, UV-VIS-Spektroskopie) von CeNaY- und CrNaY-Zeolithen unterschiedlicher Austauschgrade berichtet.Bei CeNaY-Zeolithen steigt die thermische Stabilität bis zu einem Austauschgrad von 45% an. Die Kristallinität bleibt erhalten. Die thermische Stabilität von CrNaY-Zeolithen geht bei Austauschgraden von 20-30% durch ein Minimum. Ab einem Austauschgrad von 48% sinkt die Kristallinität.Die optischen Spektren von hydratisierten CrNaY-Zeolithproben zeigen, daß das Chrom als [Cr(H20)6]3+-Kation eingetauscht wird. Für die partiell dehydratisierten Zeolithe erscheint eine verzerrte Oktaeder- bzw. Tetraedersymmetris um die Cr3+-Kationen. In den vollständig dehydratisierten Proben wird ein Teil der Cr3+-Ionen im hexagonalen Prisma in oktaedrischer Umgebung von Gittersauerstoffatomen fixiert.
    Additional Material: 6 Ill.
    Type of Medium: Electronic Resource
    URL: http://dx.doi.org/10.1002/zaac.19764230209
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  • 4
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    Untersuchungen an oxidischen Katalysatoren. XXIII. Magnetische und Redoxeigenschaften von CrNaY-Zeolithen (1976)
    Weinheim : Wiley-Blackwell
    Zeitschrift für anorganische Chemie 423 (1976), S. 164-172 
    Details
    ISSN: 0044-2313
    Keywords: Chemistry ; Inorganic Chemistry
    Source: Wiley InterScience Backfile Collection 1832-2000
    Topics: Chemistry and Pharmacology
    Description / Table of Contents: Studies on Oxide Catalysts. XXIII. Magnetic and Redox Properties of Zeolites CrNaYAfter pretreatment in vacuo (110-460°C) and in air (45O°C) CrNaY zeolites with different exchange degrees are characterized by EPR and magnetic measurements.The chromium hyperfinc structure in the EPR spectra shows that stable octahedral [Cr(H20)]3+ complexes exist up to temperatures of 350-390°C. The decrease of EPR signal intensity with increasing temperature of vacuum pretreatment can be explained by migration of Cr3+ ions into the sodalite cage (SI″, SII″) and hexagonal prism (SI), resp. The high values of μeff. correspond with the tetrahedra1 environment of Cr3+ ions. In the evacuated samples Cr2+ ions are present.The oxidizing pretreatment of samples with high Cr3+ exchange degrees leads to lattice break down. After pretreatment in air all CrNaY zeolites contain chromium with oxidation number +5 and +6.
    Notes: CrNaY-Zeolithe mit unterschiedlichen Austauschgraden wurden im Vakuum (110-460°C) und in Luft (450°C) vorbehandelt und durch EPR- und magnetisehe Messungen charakterisiert.Die Hyperfeinstruktur des Chroms in den EPR-Spektren zeigt, daß stabile oktaedrische [Cr(H20)6]3+-Komplexe bis zu Temperaturen von 350-390°C existieren. Das Absinken der EPR-Signalintensität mit steigender Temperatur der Vakuumvorbehandlung 1äßt sich mit der Migration der Cr3+-Ionen in die Sodalitheinheit (SI″, SII″) bzw. ins hexagonale Prisma (SI) erklären. Die hohen μeff.-Werte stimmen mit der Tetraederkoordination der Cr3+-Ionen überein. In den vakuumbehandelten Proben sind Cr2+-lonen nachweisbar.Die oxydierende Behandlung führt bei hohen Cr3+-Austauschgraden zur Gitterzerstörung. Alle CrNaY-Zeolithe enthalten nach der Vorbehandlung in Luft Chrom der Oxydationsstufen +5 und +6.
    Additional Material: 7 Ill.
    Type of Medium: Electronic Resource
    URL: http://dx.doi.org/10.1002/zaac.19764230210
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  • 5
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    Untersuchungen an oxidischen Katalysatoren. XXVIII. Einfluß der Vorbehandlungsbedingungen auf Die katalytischen Eigenschaften von NiNaY- und NiCoNaY-Zeolithen (1978)
    Weinheim : Wiley-Blackwell
    Zeitschrift für anorganische Chemie 445 (1978), S. 73-78 
    Details
    ISSN: 0044-2313
    Keywords: Chemistry ; Inorganic Chemistry
    Source: Wiley InterScience Backfile Collection 1832-2000
    Topics: Chemistry and Pharmacology
    Description / Table of Contents: Studies on Oxide Catalysts. XXVIII. Influence of Pretreatment on Catalytic Properties of Zeolites NiNaY and NiCoNaYThe influence of the pretreatment conditions on the acidic properties, the reduction degree of nickel, and the catalytic activity and selectivity of zeolites NiNaY and NiCoNaY in the alkylation of benzene with ethylene has been investigated.From the experimental results can be concluded that sec. buthylbenzene from benzene and ethylene is only formed on zeolite samples which contain both together BRÖNSTED acidic centres and Ni2+ cations or NiO. Catalysts which contain only metallic nickel are inactive for this reaction. Catalysts with nickel in different forms are active in the formation of ethylbenzene, diethylbenzene, butane and sec. buthylbenzene, the yields depending on the relation of Ni°, Ni2+, and NiO. Changing this relation makes possible to regulate the selectivity in the alkylation of benzene with ethylene.
    Notes: An NiNaY- und NiCoNaY-Zeolithproben wird der Einfluß der Aktivierungsbedingungen auf die aciden Eigenschaften, den Reduktionsgrad des sowie die katalytische Aktivität und Selektivität bei der Alkylierung des Benzols mit Äthylen untersucht.Die Ergebnisse führen zu dem Schluß, daß sec. Butylbenzol aus Benzol und Äthylen nur an den Zeolithproben gebildet wird, die neben Brönsted-sauren Zentren Ni2+ -Kationen oder eine NiO-Phase enthalten. Katalysatoren, die alles Nickel in Form von Metall enthalten, sind für diese Reaktion inaktiv. An Proben, die das Nickel in verschiedener Form enthalten, bilden sich Äthybenzol, Diäthylbenzol, Butene und sec. Butylbenzol, und ihre Ausbeuten hängen vom Ni°/Ni2+/NiO-Verhältnis ab. Mit der Veränderung dieser Größe kann man die Selektivität bei der Alkylierung von Benzol mit Äthylen regulieren.
    Additional Material: 3 Tab.
    Type of Medium: Electronic Resource
    URL: http://dx.doi.org/10.1002/zaac.19784450110
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  • 6
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    Untersuchungen an oxidischen Katalysatoren. XXV. Katalytische Aktivität und Aktivitäts-Zeit-Verhalten modifizierter Mordenite beim Spalten von n-OctanProfessor Dr. Ch. M. Minačev zum 70. Geburtstage am 24. Dezember 1978 gewidmet (1978)
    Weinheim : Wiley-Blackwell
    Zeitschrift für anorganische Chemie 445 (1978), S. 51-58 
    Details
    ISSN: 0044-2313
    Keywords: Chemistry ; Inorganic Chemistry
    Source: Wiley InterScience Backfile Collection 1832-2000
    Topics: Chemistry and Pharmacology
    Description / Table of Contents: Studies on Oxide Catalysts. XXV. Catalytic Activity and Aging Properties of Modified Mordenites in the Cracking of n-OctaneMeH-mordenites (Me = Li, K, Mg, Ca, Ba) were prepared by ion exchange starting with H-mordenite (SiO2/Al2O3 mole ratio = 14). To characterize these samples the cracking of n-octane was used as catalytic test reaction. Surface OH groups and the adsorption of NH3 on these samples were investigated by i. r. spectroscopy. Unaffected by the kind of the exchanged cation the Brönsted acidity of the H-mordenite decreases monotonously with increasing content of the incorporated cation. The catalytic activity and (to a much higher degree) the rate of deactivation by coking during the reaction decrease as the Brönsted acidity decreases. The strong dependence of the Brönsted acidity on the deactivation rate points to a multi-site mechanism of the coking process.
    Notes: MeH-Mordenite (Me = Li, K, Mg, Ca, Ba) wurden ausgehend von einem H-Mordenit (Molverhältnis SiO2/Al2O3 = 14) durch Ionenaustausch hergestellt. Als Testreaktion zur Katalytischen Charakterisierung diente die n-Octanspaltung. IR-spektroskopisch wurden die OH-Oberflächengruppen und die Adsorption von NH3 an den Proben untersucht. Unabhängig von der Art des eingetauschten Kations sinkt die Brönsted-Acidität des H-Mordenits monoton mit steigendem Gehalt an den eingetauschten Kationen. Die katalytische Aktivität und (im weit Stärkeren Maße) die Desaktivierungsgeschwindigkeit (infolge „Verkokens“ während der Reaktion) sinken symbat mit der Brönsted-Acidität. Die starke Abhängigkeit der Geschwindigkeit der Desaktivierung von der Brönsted-Acidität weist auf einen Mehrzentrenmechanismus für die Verkokung hin.
    Additional Material: 5 Ill.
    Type of Medium: Electronic Resource
    URL: http://dx.doi.org/10.1002/zaac.19784450107
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  • 7
    Electronic Resource
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    Untersuchung an oxidischen Katalysatoren. XXVI. Die Wirkung modifizierter Mordenite beim formselektiven Spalten von Paraffinen (1978)
    Weinheim : Wiley-Blackwell
    Zeitschrift für anorganische Chemie 445 (1978), S. 59-64 
    Details
    ISSN: 0044-2313
    Keywords: Chemistry ; Inorganic Chemistry
    Source: Wiley InterScience Backfile Collection 1832-2000
    Topics: Chemistry and Pharmacology
    Description / Table of Contents: Studies on Oxide Catalysts. XXVI. Effect of Modified Mordenites in the Shape Selective Cracking of ParaffinsShape selectivity of mordenite in the cracking of n-octane and iso-octane depends in a complex manner on the acidity of the solid, the equivalent content of exchanged cations, the distribution of active sites within the mordenites and on reaction conditions. All influencing factors are explained by slow diffusion of the branched hydrocarbon in the pore system of the mordenite.
    Notes: Die Formselektivität des Mordenits beim Spalten von n-Octan und von iso-Octan ist in komplexer Weise von der Acidität des Festkörpers, dem Äquivalentgehalt an eingetauschten Kationen, der Verteilung der aktiven Zentren im Mordenit und den Reaktionsbedingungen abhängig. Alle Einflußfaktoren werden durch die langsame Diffusion der verzweigten Kohlenwasserstoffe im Porensystem des Mordenits erklärt.
    Additional Material: 3 Ill.
    Type of Medium: Electronic Resource
    URL: http://dx.doi.org/10.1002/zaac.19784450108
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  • 8
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    Untersuchungen an oxidischen Katalystoren. XXVII. UV-VIS-spektroskopische Untersuchungen an CuNaY-Zeolithen (1978)
    Weinheim : Wiley-Blackwell
    Zeitschrift für anorganische Chemie 445 (1978), S. 65-72 
    Details
    ISSN: 0044-2313
    Keywords: Chemistry ; Inorganic Chemistry
    Source: Wiley InterScience Backfile Collection 1832-2000
    Topics: Chemistry and Pharmacology
    Description / Table of Contents: Studies on Oxide Catalysts. XXVII. Investigations on Zeolites CuNaY with Diffuse Reflectance SpectroscopyThe electronic spectra of CuNaY zeolite samples with different exchange degrees were interpreted in terms of crystal field theory. According to this model the Cu2+ cations are localized independent on exchange degree in three different coordination polyhedrons with symmetries of D4h, C4v, and C3v.With increasing temperature of dehydration (≥473 K) in the electronic spectra of the sample with 8 Cu2+/u. c. occur changes which are caused by formation of oxidic clusters.
    Notes: Die UV-VIS-Spektren von CuNaY-Zeolithen unterschiedlichen Austauschgrades werden im Rahmen der Kristallfeldtheorie interpretiert. Gemäß diesem Modell befinden sich die Kupferionen unabhängig vom Austauschgrad in drei verschiedenen Koordinationspolyedern mit D4h-, C4v- und C3v-Symmetrie.Mit steigender Dehydratisierungstemperatur (≥473 K) treten im Remissionsspektrum der Probe mit 8 Cu2+/EZ charakteristische Änderungen auf, die durch die Ausbildung von oxidischen Clustern hervorgerufen werden.
    Additional Material: 6 Ill.
    Type of Medium: Electronic Resource
    URL: http://dx.doi.org/10.1002/zaac.19784450109
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  • 9
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    Untersuchungen an oxidischen Katalysatoren. XXIV [1]. Adsorptions- und katalytische Eigenschaften von CeNaY- und CrNaY-Zeolithen (1978)
    Weinheim : Wiley-Blackwell
    Zeitschrift für anorganische Chemie 439 (1978), S. 153-160 
    Details
    ISSN: 0044-2313
    Keywords: Chemistry ; Inorganic Chemistry
    Source: Wiley InterScience Backfile Collection 1832-2000
    Topics: Chemistry and Pharmacology
    Description / Table of Contents: Studies on Oxide Catalysts. XXIV. Adsorption and Catalytic Properties of CeNaY and CrNaY ZeolitesThe adsorption of benzene, n-butylamine and ammonia(isotherms and heats of adsorption) on CeNaY and CrNaY zeolites of different exchange degrees has been measured. The acidic properties were characterized by titration with n-butylamine. As function of exchange degree the adsorption and catalytic properties (cracking of cumene) both change in the same manner. Whereas the reaction rate constants up to exchange degrees of 40-50% change only insignificantly, they are exponentially increasing at higher exchange degrees. The energies of activation are nearly independent of the degree and run to 23-25 kcal mol-1.
    Notes: An CeNaY- und CrNaY-Zeolithproben mit unterschiedlichen Austauschgraden wird die Adsorption von Benzol, n-Butylamin und Ammoniak aus der Gasphase untersucht (Isothermen, Adsorptionswärmen). Die aciden Eigenschaften von CeNaY-Proben werden durch Titration mit n-Butylamin ermittelt. Mit dem Kationenaustauschgrad ändern sich die Adsorptions-und katalytischen Eigenschaften (Cumolcrackung) gleichsinnig. Während die Reaktionsgeschwindigkeitskonstanten sich bis zu Kationenaustauschgraden von 40-50% in beiden Reihen nur geringfügig ändern, steigen sie bei höheren Austauschgraden exponentiell an. Die Aktivierungsenergien sind nahezu unabhängig vom Austauschgrad und liegen zwischen 23 und 25 kcal mol-1.
    Additional Material: 4 Ill.
    Type of Medium: Electronic Resource
    URL: http://dx.doi.org/10.1002/zaac.19784390118
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