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  • 1965-1969  (6)
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  • 1
    ISSN: 1434-6036
    Source: Springer Online Journal Archives 1860-2000
    Topics: Physics
    Description / Table of Contents: Zusammenfassung Die Absorptionsspektren von CeCl3·7 H2O, LaCl3·7 H2O, CeCl3·7 D2O und LaCl3·7 D2O wurden bei tiefen Temperaturen im Gebiet des 4 f→4 f Übergangs gemessen. Die Energieniveaus der Ce3+-Ionen in diesen Verbindungen wurden bestimmt. Desgleichen wurden aus den zwischen 4000 cm−1 und 50 cm−1 gemessenen Reflexionsspektren dieser Kristalle die infrarot-aktiven Phononenübergänge bestimmt. Einige der Energieniveaus der Ce3+-Ionen in den deuterierten Kristallen werden um etwa 10 Wellenzahlen gegen die des CeCl3·7 H2O verschoben. Diese Verschiebungen sind wahrscheinlich auf eine resonante Elektron-Phonon-Wechselwirkung in der einen oder anderen der beiden Verbindungen zurückzuführen.
    Abstract: Résumé Les spectres d'absorption de CeCl3·7 H2O, LaCl3·7 H2O, CeCl3·7 D2O et LaCl3·7 D2O ont été mesurés à basses températures dans la région des transitions infrarouges 4 f→4 f. Les niveaus d'énergie de l'ion Ce3+ en ces deux composés ont été dérivés. De même les transitions infrarouges des phonons ont été déterminées à partir des spectres de reflexion de ces cristaux mesurés entre 4000 cm−1 et 50 cm−1. Un certain nombre des niveaus d'énergie des ions Ce3+ est décalé d'environ 10 nombres d'ondes vers ceux du CeCl3·7 H2O. Ces décalages sont probablement dus à une interaction entre niveaus électroniques et états resonants de phonons dans l'un ou l'autre des deux composés.
    Notes: Abstract The absorption spectra of CeCl3·7 H2O, LaCl3·7 H2O, CeCl3·7 D2O and LaCl3·7 D2O have been measured at low temperatures in the region of the 4 f→4 f infrared transitions. The energy levels of the Ce3+-ion in these compounds have been derived. The infrared phonon transitions have also been determined from the reflection spectra of these crystals measured in the region between 4000 cm−1 and 50 cm−1. Some of the energy levels of the Ce3+-ions in the deuterated crystals are shifted for about 10 wavenumbers against those in CeCl3·7 H2O. These shifts are probably due to an interaction of the electronic levels with resonant phonon-states in one or the other of the two compounds.
    Type of Medium: Electronic Resource
    Location Call Number Expected Availability
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  • 2
    ISSN: 1434-6036
    Source: Springer Online Journal Archives 1860-2000
    Topics: Physics
    Description / Table of Contents: Résumé Comme dans le travail précédent on décrit les spectres de réflexion de monocristaux orthorhombique de MgSO·7H2O et de MgSO4·7D2O. Ces mesures de spectre sont effectuées en lumière polarisée dans le domaine situé entre 4000 cm−1 et 400 cm−1 aux températures de 300°K, 80°K et environ 14°K. Les fréquences des transitions actives dans l'infrarouge sont déterminées à l'aide des relations de Kronig-Kramers. Les spectres et leur dépendance de la température sont comparés par contraste aux spectres de reflexion de cristaux orthorhombiques et anhydres de Cs2SO4 qui sont pratiquement indépendants de la température. Les spectres des composés du magnésium se distinguent par deux traits caractéristiques: 1. Dans le domaine situé au-dessous de 700 cm−1 les mesures aux basses températures montrent l'existence de très nombreux et différents modes de vibration provenant du couplage des mouvements de translation et de libration de la molécule d'eau. Ces observations sont discutées à la lumière du travail précédent. 2. Les oscillations internes des ions SO4 dans les environs de 1100 cm−1 montrent une combination intéressante de deux effets de l'état solide dans le spectre de vibration d'une molécule dans un cristal: a) La triple dégénérescence de ce mode est levée par suite de la déformation de cette molécule dans le champ cristallin de faible symétrie. b) Le couplage de quatre molécules dans la cellule unitaire (couplage par résonnance au corrélation) a pour conséquence une nouvelle séparation en quatre états absolument isolés dont trois sont actifs dans l'infrarouge. La grandeur de cette séparation est calculée à l'aide de la théorie de Davydow (interaction de Coulomb des dipôles de transition), qui nécessite la connaissance de la structure cristalline et des valeurs expérimentales de la force des dipôles de transition. Compte tenu du caractère rudimentaire du modèle, les résultats sont en bon accord avec les valeurs calculées.
    Abstract: Abstract As in the preceding paper [1], infrared reflection spectra of single crystals of orthorhombic MgSO4·7H2O and MgSO4·7D2O have been obtained at 300°K, 80°K, and at about 14°K in the region between 4000 cm−1 and 400 cm−1. By a Kronig-Kramers analysis, the frequencies of the infrared active transitions have been determined. The spectra and their temperature dependence are contrasted with reflection spectra of anhydrous, orthorhombic Cs2SO4, which show practically no temperature dependence. The spectra of the magnesium compounds show two prominent features: 1. In the region below 700 cm−1, the low-temperature experiments show the existence of many distinct vibrational modes arising mainly from the coupled translational and librational motions of the water molecules. These observations will be discussed in the light of the results of the preceding paper [1]. 2. The internal vibrations of the SO4-ions at about 1100 cm−1 present a very interesting combination of two solid-state effects on vibrational states of molecules in crystals: a) The threefold degeneracy of this mode is lifted by the deformation of the molecule due to the asymmetric crystal field, and b) the coupling of four molecules in the unit cell (resonance or correlation-field coupling) results in a further splitting of each mode into four clearly separated states of which three are infrared active. The magnitude of this splitting is calculated with the Davydov-theory (Coulomb-interaction of the transition-dipoles), making use of the crystal structure and the experimentally determined strength of the transition dipoles. Considering the limitation of the model, fairly good agreement with the experiment is obtained.
    Notes: Zusammenfassung Wie in der vorstehenden Arbeit [1] werden Reflexionsspektren von einkristallinem, orthorhombischem MgSO4·7H2O und MgSO4·7D2O beschrieben. Die Spektren wurden in polarisiertem Licht bei einer Probentemperatur von 300°K, 80°K und ca. 14°K im Wellenzahlenbereich zwischen 4000 cm−1 und 400 cm−1 gemessen. Mit den Kronig-Kramers-Relationen wurden die Frequenzen der ultrarotaktiven Übergänge ermittelt. Die Spektren und ihre Temperaturabhängigkeit werden Reflexionsspektren von wasserfreiem orthorhombischem Cs2SO4 gegenübergestellt, die praktisch keine Temperaturabhängigkeit zeigen. Die Spektren der Magnesium-Verbindungen zeigen zwei hervorstechende Merkmale: 1. Im Bereich unterhalb 700 cm−1 zeigen die Messungen bei tiefen Temperaturen die Existenz zahlreicher verschiedener Schwingungsformen, die hauptsächlich aus gekoppelten Translations- und Librationsbewegungen der Wassermolekeln bestehen. Diese Beobachtungen werden an Hand der Ergebnisse der vorstehenden Arbeit [1] diskutiert. 2. Die inneren Schwingungen der SO4-Ionen bei ca. 1100 cm−1 zeigen eine sehr interessante Kombination zweier Festkörpereffekte im Schwingungsspektrum eines Molekülkristalls: a) Die dreifache Entartung der Schwingung der freien Molekel wird infolge der Deformation dieser Molekel im niedersymmetrischen Kristallfeld aufgehoben. b) Die Kopplung von vier Molekeln in der Einheitszelle (Resonanz- oder Korrelations-Aufspaltung) bewirkt eine weitere Aufspaltung in vier vollständig getrennte Zustände, von denen drei ultrarotaktiv sind. Die Größe dieser Aufspaltung wird mittels der Davydow-Theorie berechnet (Coulomb-Wechselwirkung der Übergangsdipole). Dabei geht nur die Kristallstruktur ein und die experimentell ermittelte Stärke dieser Übergangsmomente. Eine in Anbetracht des rohen Modells befriedigende Übereinstimmung von Rechnung und Experiment wird erzielt.
    Type of Medium: Electronic Resource
    Location Call Number Expected Availability
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  • 3
    ISSN: 1434-6036
    Source: Springer Online Journal Archives 1860-2000
    Topics: Physics
    Description / Table of Contents: Résumé Les spectres de réflexion de monocristaux de BeSO4·4H2O et de BeSO4·4D2O ont été mesurés dans le domaine situé entre 4000 cm−1 et 300 cm−1 aux températures de 300°K et 14°K. Les fréquences des transitions actives dans l'infrarouge ont été déterminées à l'aide d'une analyse du type Kronig-Kramers. Ces transitions sont attribuées aux oscillations internes des molécules d'eau et aux ions de sulfate ainsi que, spécialement entre 1000 cm−1 et 300 cm−1, aux vibrations internes et externes du complexe tétraédrique Be++, 4aqu. Les modes d'oscillation de ce complexe sont formés d'une superposition de translations et de librations de la molécule d'eau et d'un mouvement de translation de l'ion central Be++. Les fréquences propres et les modes normaux d'un tel complexe ont été calculés à l'aide d'un modèle de forces centrales et les constantes de ressort ont été déterminées en ajustant les fréquences calculées aux valeurs mesurés. Ces calculs montrent que les oscillations propres, qui décrivent principalement les mouvements de translation des molécules d'eau, sont dans une forte mesure couplées aux mouvements de libration de cette molécule. Par contre il existe des modes de libration qui ne sont pratiquement pas mélangés aux mouvements de translation. Les meilleurs ensembles de constantes de ressort sont différents selon qu'il s'agit des cristaux de BeSO4·4H2O ou de BeSO4·4D2O, ce qui peut s'expliquer par la supposition que le complexe Be(D2O)4 est d'environ 0,1 Å plus grand que le complexe Be(H2O)4. Un certain nombre d'arguments appuyant cette conclusion sont discutés.
    Abstract: Abstract Infrared reflection spectra of single crystals of BeSO4·4H2O and BeSO4·4D2O have been obtained in polarized light at 300°K and at 14°K in the region between 4000 cm−1 and 300 cm−1. By a Kronig-Kramers analysis, the frequencies of the infrared active transitions have been calculated. These transitions are attributed to internal vibrations of the water molecules and sulfate ions and, in the region between 1000 cm−1 and 300 cm−1, especially to internal and external vibrations of the tetrahedral Be++·4aqu-complexes. The vibrational modes of these complexes consist of a superposition of translational and librational modes of the water molecules and translational modes of the central Be++-ion. The vibrational frequencies and normal modes of this complex have been calculated in a central-force model, and force-constants have been determined by fitting the calculated frequencies to the observed spectra. The calculations have shown that the modes, which comprise mainly translational motions of the water molecules, are strongly coupled with librational motions of the water molecules. On the other hand, there exist pure librational modes with practically no admixture of translational motions. The optimum sets of force constants for the BeSO4·4H2O crystal and the BeSO4·4D2O crystal differ in a manner which can be understood under the assumption that the dimensions of the Be(D2O)4 complex are about 0.1 Å larger than those of the Be(H2O)4 complex. Some arguments supporting this conclusion will be discussed.
    Notes: Zusammenfassung An einkristallinem BeSO4·4H2O und BeSO4·4D2O wurden in polarisiertem Licht Reflexionsspektren gemessen bei Probentemperaturen von 300°K und 14°K im Wellenzahlenbereich zwischen 4000 cm−1 und 300 cm−1. Mittels einer Kronig-Kramers-Analyse wurden die Frequenzen der ultrarotaktiven Übergänge bestimmt. Diese Übergänge werden inneren Schwingungen der Wassermolekeln und der Sulfationen zugeordnet, im Bereich zwischen 1000 cm−1 und 300 cm−1 außerdem noch inneren und äußeren Schwingungen der tetraedrischen Be++·4aqu-Komplexe. Die Schwingungsformen dieser Komplexe bestehen aus einer Überlagerung von Translations- und Librationsschwingungen der Wassermolekeln und Translationsbewegungen des zentralen Be++-Ions. Die Eigenfrequenzen und die Normalschwingungen eines derartigen Komplexes wurden in einem Zentralkraftmodell berechnet und Federkonstanten durch Anpassung der berechneten an die gemessenen Frequenzen bestimmt. Diese Berechnungen zeigen, daß Eigenschwingungen, die hauptsächlich Translationsbewegungen der Wassermolekeln beschreiben, auch in starkem Maße mit Librationsbewegungen dieser Molekeln gekoppelt sind, während reine Librationsformen praktisch ohne Beimischung von Translationsanteilen existieren. Die optimalen Sätze der Federkonstanten für den BeSO4·4H2O- und den BeSO4·4D2O-Kristall sind verschieden. Diese Unterschiede lassen sich deuten mit der Annahme einer Aufweitung des Be(D2O)4-Komplexes gegenüber dem Be(H2O)4-Komplex um ca. 0,1 Å. Einige Argumente, die diesen Schluß stützen, werden diskutiert.
    Type of Medium: Electronic Resource
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  • 4
    Publication Date: 2020-01-18
    Type: Dataset
    Format: text/tab-separated-values, 96 data points
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  • 5
    Publication Date: 2020-01-18
    Type: Dataset
    Format: text/tab-separated-values, 96 data points
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  • 6
    Publication Date: 2020-01-18
    Type: Dataset
    Format: text/tab-separated-values, 33 data points
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