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  • Inorganic Chemistry  (9)
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    Hydroxidgruppen an Zeolithen. I. Zahl und Eigenschaften von Hydroxidgruppen an CaNaY- und MgNaY-Zeolithen unterschiedlichen Austauschgrades (1974)
    Weinheim : Wiley-Blackwell
    Zeitschrift für anorganische Chemie 404 (1974), S. 129-141 
    Details
    ISSN: 0044-2313
    Keywords: Chemistry ; Inorganic Chemistry
    Source: Wiley InterScience Backfile Collection 1832-2000
    Topics: Chemistry and Pharmacology
    Description / Table of Contents: Hydroxide Groups on Zeolites. I. Number and Properties of Hydroxide Groups on CaNaY and MgNaY Zeolites of Different Degree of Ion ExchangeThe number of hydroxide groups was studied on CaNaY and MgNaY zeolites by D2 exchange in dependence on the degree of exchange, and their properties were examined by infrared spectroscopy. At these zeolites there exist five types of hydroxide groups which differ by their concentration, their acidic strength, and their thermal stability. The OH-groups are produced mainly by dissociative chemisorption of water at the bivalent cations. The concentration of OH groups shows a characteristic dependence on the degree of ion exchange. There are OH groups which are strongly acid BRÖNSTED centers, capable of protonisation of pyridine, and others which are only capable of weak interactions with pyridine. The number of the acid BRÖNSTED centers increases with the degree of ion exchange analogous to the total number of the hydroxide groups and is highly dependent on the species of the cations exchanged and on the preheating temperature. Compared with CaNaY zeolites, MgNaY zeolites posess a greater number of hydroxide groups which are thermally more stable.
    Notes: An CaNaY- und MgNaY-Zeolithen wurden in Abhängigkeit vom Austauschgrad durch D2-Austausch die Zahl und infrarotspektroskopisch die Eigenschaften der Hydroxidgruppen untersucht. Es existieren an diesen Zeolithen fünf Arten von Hydroxidgruppen, die sich in ihrer Konzentration, ihrer Säurestärke und ihrer thermischen Stabilität unterscheiden. Die OH-Gruppen entstehen vorwiegend durch dissoziative Chemisorption von Wasser an den zweiwertigen Kationen. Die Konzentration der OH-Gruppen hängt charakteristisch vom Austauschgrad ab. Es gibt OH-Gruppen, die stark saure BRÖNSTED-Zentren sind und Pyridin protoisieren können, und solche, die nur schwache Wechselwirkung mit Pyridin eingehen können. Die Zahl der sauren BRÖNSTED-Zentren steigt analog der Gesamtzahl der Hydroxidgruppen mit dem Austauschgrad an, sie hängt von der Art der eingetauschten Kationen und der Vorerhitzungstemperatur stark ab. MgNaY-Zeolithe besitzen mehr und thermisch stabilere Hydroxidgruppen als CaNaY-Zeolithe.
    Additional Material: 6 Ill.
    Type of Medium: Electronic Resource
    URL: http://dx.doi.org/10.1002/zaac.19744040205
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    Paper (German National Licenses)
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  • 2
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    Beeinflussung der oberflächenchemischen Eigenschaften von CaNaY-Zeolithen durch Ersatz von Ca2+ - durch SE3+ -IonenProfessor Heinrich Bremer zum 60. Geburtstage am 22. August 1980 gewidmet (1980)
    Weinheim : Wiley-Blackwell
    Zeitschrift für anorganische Chemie 467 (1980), S. 34-42 
    Details
    ISSN: 0044-2313
    Keywords: Chemistry ; Inorganic Chemistry
    Source: Wiley InterScience Backfile Collection 1832-2000
    Topics: Chemistry and Pharmacology
    Description / Table of Contents: Influence of the Surface Chemical Properties of CaNaY-Zeolites by Replacement of Ca2+ by RE3+ IonsRE3+ ions are introduced into cation positions within the large cavaties, if about 25 equiv. per cent of Ca2+ ions in CaNaY zeolites are reexchanged by RE3+ ions. In this process the concentration of hydroxide groups doubles nearly. The newly formed hydroxide groups are lattice OH groups and possess an acid strength in the pKa region -8.2 to -5.6.
    Notes: Ersetzt man in CaNaY-Zeolithen etwa 25 Val-% der Ca2+- durch SE3+- Ionen, so werden letztere auf Kationenpositionen im großen Hohlraumsystem dirigiert. Im Verlauf dieses Ionenaustausches verdoppelt sich die Hydroxidgruppenkonzentration annähernd. Die neugebildeten Hydroxidgruppen sind acide Gitterhydroxidgruppen einer Säurestärke im pKa-Bereich -8,2 bis -5,6.
    Additional Material: 5 Ill.
    Type of Medium: Electronic Resource
    URL: http://dx.doi.org/10.1002/zaac.19804670105
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  • 3
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    Untersuchungen an oxidischen Katalysatoren. XIII. Über die Modifizierung der oberflächenchemischen Eigenschaften von η-Al2O3 durch definierte Alkalivergiftung aus nichtwäßriger LösungProfessor Günther Rienäcker zum 65. Geburtstage am 13. Mai 1969 gewidmet (1969)
    Weinheim : Wiley-Blackwell
    Zeitschrift für anorganische Chemie 366 (1969), S. 130-138 
    Details
    ISSN: 0044-2313
    Keywords: Chemistry ; Inorganic Chemistry
    Source: Wiley InterScience Backfile Collection 1832-2000
    Topics: Chemistry and Pharmacology
    Description / Table of Contents: In order to elucidate the mode of alkali bonding on Al2O3 surfaces, η-Al2O3 has been modified in nonaqueous, isopropanolic suspension by increasing amounts of sodium isopropylate. Acidimetric, catalytic activity and IR-spectroskopic measurments reveal that alkali, fixed from nonaqueous solution on Al2O3 catalysts, poisons only the acid surface centres; first, strongly acidic BR∅NSTED centres, then Lewis centres and, finally, weakly acidic OH groups. The dehydration of isopropanol seems to be due to two types of active centres: strongly acidic BR∅NSTED centres, and LEWIS centres acting synergistically together with weakly acidic OH groups. For the cracking of cumene, only the OH groups appear to be catalytically active.
    Notes: Um Aussagen über die Art der Alkalibindung auf Al2O3-Oberflächen treffen zu können, wurde η-Al2O3 in isopropanolischer Suspension mit steigenden Mengen Natriumisopropylat modifiziert. Durch Messung der Acidität, der katalytischen Aktivität und durch IR-spektroskopische Untersuchungen konnte festgestellt werden, daß das Alkali, wenn es aus nichtwäßriger Lösung auf Al2O3-Katalysatoren aufgetragen wird, nur die sauren Zentren der Oberfläche vergiftet. Mit zunehmender Alkalikonzentration werden stark saure Brönsted-Zentren, Lewis-Zentren und schwach saure OH-Gruppen in dieser Reihenfolge definiert vergiftet. Aus der Abhängigkeit der katalytischen Aktivität von der Alkalikonzentration wird geschlossen, daß bei der Isopropanoldehydratisierung zwei Arten aktiver Zentren wirksam sind, nämlich stark saure Brönsted-Zentren und gemeinsam mit schwach sauren OH-Gruppen wirkende LEWIS-Zentren. Für die Cumolspaltung scheinen nur die OH-Gruppen katalytisch aktiv zu sein.
    Additional Material: 5 Ill.
    Type of Medium: Electronic Resource
    URL: http://dx.doi.org/10.1002/zaac.19693660304
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  • 4
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    Beeinflussung der oberflächenchemischen Eigenschaften von amorphen Al2O3 -SiO2-Katalysatoren durch AlkalivergiftungProfessor Erich Thilo zum 75. Geburtstage am 27. August 1973 gewidmet (1973)
    Weinheim : Wiley-Blackwell
    Zeitschrift für anorganische Chemie 400 (1973), S. 115-127 
    Details
    ISSN: 0044-2313
    Keywords: Chemistry ; Inorganic Chemistry
    Source: Wiley InterScience Backfile Collection 1832-2000
    Topics: Chemistry and Pharmacology
    Description / Table of Contents: The Influence of Alkali Contamination on the Surface Chemical Properties of Amorphous Al2O3-SiO2 CatalystsIn order to determine the mode of interaction of alkali with acid Al2O3-SiO2 catalysts, such catalysts containing 5 to 35wt.-% Al2O3 were contaminated by increasing amounts of sodium ethylate from non-aqueous solution. The determination of the surface chemical properties was carried out by the following methods: Titration with potassium methylate, high temperature chemisorption of ammonia by means of two methods, D2O exchange, desorption Spectrometry, infrared spectroscopy and ESR Spectroscopy by adsorption of molecules capable of forming radicals. It was established that at the surface there are strongly acid BRÖNSTED centres, less strongly acid LEWIS and BRÖNSTED centres, and very weakly acid OH groups. When added from non-aqueous solution with increasing concentration, alkali preferentially contaminates strongly acid BRÖNSTED centres, thereafter acid LEWIS and BRÖNSTED centres simultaneously, but only at a high alkali concentration it does contaminate the very weakly acid surface hydroxide groups.
    Notes: Um die art der Wechselwirkung von Alkali mit sauren Al2O3-SiO2- Katalysatoren festzustellen, wurden Al2O3-SiO2-Katalysatoren mit 5-35 Gew.-% Al2O3 aus nichtwäßriger Lösung mit steigenden Mengen von Natriumäthylat vergiftet. Die Bestimmung der oberflächenchemischen Eigenschaften erfolgte durch Titration mit Kaliummethylat, durch Hochtemperaturchemisorption von Ammoniak nach zwei Meßmethoden, durch D2O-Austausch, durch Desorptionsspektrometrie, durch IR-Spektroskopie sowie durch ESR-Spektroskopie nach Adsorption von Radikalbildnern. Mit Hilfe dieser Methoden wurde festgestellt, daß sich an der Oberfläche der Katalysatoren stark saure BRÖNSTED-Zentren, schwächer saure LEWIS-und BRÖNSTED-Zentren sowie sehr schwach saure OH-Gruppen befinden. Alkali vergiftet, wenn es aus nichtwäßriger Lösung aufgebracht wird, mit steigender Konzentration anfangs bevorzugt stark saure BRÖNSTED-Zentren, dann gleichzeitig saure LEWIS- und BRÖNSTED-Zentren und erst bei hoher Alkalikonzentration auch die sehr schwach sauren Oberflächenhydroxidgruppen.
    Additional Material: 3 Ill.
    Type of Medium: Electronic Resource
    URL: http://dx.doi.org/10.1002/zaac.19734000204
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  • 5
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    Beeinflussung der katalytischen Eigenschaften von Al2O3—SiO2-Katalysatoren durch Alkalivergiftung (1974)
    Weinheim : Wiley-Blackwell
    Zeitschrift für anorganische Chemie 403 (1974), S. 72-80 
    Details
    ISSN: 0044-2313
    Keywords: Chemistry ; Inorganic Chemistry
    Source: Wiley InterScience Backfile Collection 1832-2000
    Topics: Chemistry and Pharmacology
    Description / Table of Contents: Effect of Alkali Contamination on the Catalytic Properties of Al2O3—Si2Catalytic properties of amorphous Al2O3—SiO2 catalysts containing different amounts of Al2O3 in dehydration of isopropanol and cracking of cumene were examined after a defined contamination of the acid centers by sodium ethylate from alcoholic solution. In both reactions, the catalytic activity is decreased by treatment with sodium ethylate, the cracking of cumene being suppressed at a lower alkali concentration than the dehydration of isopropanol. In dehydration of isopropanol, the dependence of the catalytic activity on the alkali content is influenced strongly by the Al2O3 content of the catalysts. In the cracking of cumene, strongly acid Brönsted centers are active, whereas the dehydration of isopropanol proceeds by joint action of acid Lewis or Brönsted centers, respectively, with basic centers at the surface of the catalyst (hydroxide groups or oxygen anions).
    Notes: An amorphen Al2O3—SiO2-Katalysatoren unterschiedlichen Al2O3-Gehaltes wurden nach definierter Vergiftung der sauren Zentren mit Natriumäthylat aus alkoholischer Lösung die katalytischen Eigenschaften bei der Isopropanoldehydratisierung und bei der Cumolspaltung untersucht. Die Natriumbehandlung vermindert für beide Reaktionen die katalytische Aktivität, wobei die Cumolspaltung bereits bei niedrigeren Alkalikonzentrationen unterdrückt wird als die Isopropanoldehydratisierung. Der Charakter der Abhängigkeit der katalytischen Aktivität bei der Isopropanoldehydratisierung vom Alkaligehalt wird stark vom Al2O3-Gehalt der Katalysatoren beeinflußt. Für die Cumolspaltung sind stark saure BRÖNSTED-Zentren aktiv, während die Isopropanoldehydratisierung unter gemeinsamer Beteiligung von sauren Lewis- bzw. BrÖnsted-Zentren mit basischen Zentren der Katalysatoroberfläche (Hydroxidgruppen oder Sauerstoffionen) abläuft.
    Additional Material: 5 Ill.
    Type of Medium: Electronic Resource
    URL: http://dx.doi.org/10.1002/zaac.19744030109
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  • 6
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    Hydroxidgruppen an Zeolithen. II. Zahl und Eigenschaften von Hydroxidgruppen an CeNaY- und HNaY-Zeolithen unterschiedlichen Austauschgrades (1974)
    Weinheim : Wiley-Blackwell
    Zeitschrift für anorganische Chemie 404 (1974), S. 142-160 
    Details
    ISSN: 0044-2313
    Keywords: Chemistry ; Inorganic Chemistry
    Source: Wiley InterScience Backfile Collection 1832-2000
    Topics: Chemistry and Pharmacology
    Description / Table of Contents: Hydroxide Groups on Zeolites. II. Number and Properties of Hydroxide Groups on CeNaY and HNaY Zeolites of Different Exchange DegreeThe number of hydroxide groups on CeNaY and HNaY zeolites was examined by D2 exchange, and their properties in dependence of the cation exchange degrees were studied by IR spectroscopy. On CeNaY zeolites there exist six kinds and on HNaY zeolites at least seven kinds of hydroxide groups.On the CeNaY zeolites, the hydroxide groups are produced by dissociative chemisorption of water on Ce3+ ions. Their total number increases continuously with increasing exchange degree. Some of the hydroxide groups are acid BRÖNSTED centers whose number increases with increasing exchange degree and decreases with the temperature of preheating increasing to about 600°C.On the HNaY zeolites, the hydroxide groups are produced by thermal decomposition of the NH+4 ions, by dealumination and interaction of the Al3+ ions produced in this way in the place of cations with water. Above the threshold value of 35% the total number of the hydroxide groups increases very rapidly with increasing exchange degree. One part of the hydroxide groups decreasing with increasing exchange degree acts as acid BRÖNSTED centers. The number of these centers does not decrease until at preheating temperatures above 450°C.
    Notes: An CeNaY- und HNaY-Zeolithen wurden durch D2-Austausch die Zahl und infrarotspektroskopisch die Eigenschaften der Hydroxidgruppen in Abhängigkeit vom Kationenaustauschgrad untersucht. Es existieren an CeNaY-sechs Arten und an HNaY-Zeolithen mindestens sieben Arten von Hydroxidgruppen.An den CeNaY-Zeolithen entstehen die Hydroxidgruppen durch dissoziative Chemisorption von Wasser an Ce3+-Ionen. Ihre Gesamtzahl wächst kontinuierlich mit steigendem Austauschgrad. Einige der Hydroxidgruppen sind saure BRÖNSTED-Zentren, deren Zahl mit steigendem Austauschgrad wächst und mit steigender Vorerhitzungstemperatur bis etwa 600°C sinkt.An den HNaY-Zeolithen entstehen die Hydroxidgruppen durch thermische Zersetzung der eingetauschten NH+4-Ionen und mit wachsendem Austauschgrad zunehmend durch das Herauslösen von Gitteraluminium und Wechselwirkung der so entstehenden Al3+-Ionen auf Kationenplätzen mit Wasser. Die Gesamtzahl der Hydroxidgruppen wächst oberhalb des Schwellenwertes von 35% sehr stark mit steigendem Austauschgrad an. Ein mit steigendem Austauschgrad abnehmender Anteil der Hydroxidgruppen wirkt als saure BRÖNSTED-Zentren, deren Zahl erst bei Vorerhitzungstemperaturen oberhalb von 450°C abnimmt.
    Additional Material: 13 Ill.
    Type of Medium: Electronic Resource
    URL: http://dx.doi.org/10.1002/zaac.19744040206
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  • 7
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    Hydroxidruppen an Zeolithen. IV. Die Entstehung von Hydroxidgruppen bei der Reduktion übergangsmetallionenhaltiger Y-Zeolithe (1974)
    Weinheim : Wiley-Blackwell
    Zeitschrift für anorganische Chemie 407 (1974), S. 173-180 
    Details
    ISSN: 0044-2313
    Keywords: Chemistry ; Inorganic Chemistry
    Source: Wiley InterScience Backfile Collection 1832-2000
    Topics: Chemistry and Pharmacology
    Description / Table of Contents: Hydroxide Groups on Zeolites. IV. Formation of Hydroxide Groups by Reduction of Y-Zeolites Containing Transition Metal IonsThe formation of hydroxide groups as result of the reduction is studied by IR spectroscopy on NiNaY, CuNaY, and ZnNaY zeolites. After transformation of the OH groups into OD groups it was found that D2 reduces the transition metal ions at 350°C and that simultaneously the concentrations of two types of the hydroxides groups which are already present before this treatment are increased markedly, viz. the concentration of an acid species and that of a weakly acid species. In NiNaY and CuNaY zeolites, the reduction at 350°C proceeds much more slowly than in ZnNaY zeolites. The reduction of ZnNaY zeolites is connected with their transformation to ultrastable zeolites.
    Notes: An NiNaY-, CuNaY- und ZnNaY-Zeolithen wurde infrarotspektrospisch die Entstehung von Hydroxidgruppen bei der Reduktion untersucht.Nach Umwandlung der OH-Gruppen in OD-Gruppen wurde gefunden, daß D2 bei 350°C die übergangsmetallionen reduziert und gleichzeitig die Konzentration von zwei der bereits vorhandenen Arten von Hydroxidgruppen wesentlich erhöht wird, nämlich die einer sauren und einer nur schwach sauren Art. Bei NiNaY- und CuNaY-Zeolithen erfolgt die Reduktion bei 350°C sehr viel langsamer als bei ZnNaY-Zeolithen. Die Reduktion von ZnNaY-Zeolithen ist mit deren Umbildung zu ultrastabilen Zeolithen verbunden.
    Additional Material: 5 Ill.
    Type of Medium: Electronic Resource
    URL: http://dx.doi.org/10.1002/zaac.19744070208
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  • 8
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    Hydroxidgruppen an Zeolithen. III. Eigenschaften von Hydroxidgruppen an ZnNaY-, CuNaY-, NiNaY- und CrNaY-Zeolithen (1974)
    Weinheim : Wiley-Blackwell
    Zeitschrift für anorganische Chemie 407 (1974), S. 162-172 
    Details
    ISSN: 0044-2313
    Keywords: Chemistry ; Inorganic Chemistry
    Source: Wiley InterScience Backfile Collection 1832-2000
    Topics: Chemistry and Pharmacology
    Description / Table of Contents: Hydroxide Groups on Zeolites. III. Properties of Hydroxide Groups on ZnNaY, CuNaY, NiNaY, and CrNaY ZeolitesThe properties of hydroxide groups in dependence on the degree of exchange were studied by IR spectroscopy of ZnNaY, CuNaY, NiNaY, and CrNaY zeolites. Five kinds of hydroxide groups occur on these zeolites: Hydroxid groups limiting the lattice, 3 kinds of structural hydroxide groups, and MeOH+ groups. These are the same kinds of hydroxide groups as exist on alkaline earths-Y-zeolites. Some of the OH groups act as acid Brönsted centers. The number of acid Brönsted centers reaches maximum values at degrees of exchange of 40-50% after a pretreatment at 300-400°C. The zeolitic structure is partially destroyed in ZnNaY, CuNaY, and especially CrNaY, at high degree of exchange.
    Notes: An ZnNaY-, CuNaY-, NiNaY- und CrNaY-Zeolithen wurden die Eigenschaften der Hydroxidgruppen in Abhängigkeit vom Austauschgrad infrarotspektroskopisch untersucht. An diesen Zeolithen treten fünf Arten von Hydroxidgruppen auf, nämlich gitterbegrenzende Hydroxidgruppen, drei Arten von strukturellen Hydroxidgruppen und MeOH+-Gruppen. Dabei handelt es sich um die gleichen Arten von Hydroxidgruppen wie an Erdalkali-Y-Zeolithen. Einige der OH-Gruppen wirken als saure Brönsted-Zentren. Die Zahl der sauren Brönsted-Zentren erreicht Maximalwerte bei Austauschgraden von 40-50% nach einer Vorbehandlung bei 300-400°C. Bei ZuNaY-, CuNaY- und besonders stark bei CrNaY-Zeolithen wird bei hohen Austauschgraden die Zeolithstruktur teilweise zerstört.
    Additional Material: 7 Ill.
    Type of Medium: Electronic Resource
    URL: http://dx.doi.org/10.1002/zaac.19744070207
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  • 9
    Electronic Resource
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    Untersuchung an oxidischen Katalysatoren. XXVI. Die Wirkung modifizierter Mordenite beim formselektiven Spalten von Paraffinen (1978)
    Weinheim : Wiley-Blackwell
    Zeitschrift für anorganische Chemie 445 (1978), S. 59-64 
    Details
    ISSN: 0044-2313
    Keywords: Chemistry ; Inorganic Chemistry
    Source: Wiley InterScience Backfile Collection 1832-2000
    Topics: Chemistry and Pharmacology
    Description / Table of Contents: Studies on Oxide Catalysts. XXVI. Effect of Modified Mordenites in the Shape Selective Cracking of ParaffinsShape selectivity of mordenite in the cracking of n-octane and iso-octane depends in a complex manner on the acidity of the solid, the equivalent content of exchanged cations, the distribution of active sites within the mordenites and on reaction conditions. All influencing factors are explained by slow diffusion of the branched hydrocarbon in the pore system of the mordenite.
    Notes: Die Formselektivität des Mordenits beim Spalten von n-Octan und von iso-Octan ist in komplexer Weise von der Acidität des Festkörpers, dem Äquivalentgehalt an eingetauschten Kationen, der Verteilung der aktiven Zentren im Mordenit und den Reaktionsbedingungen abhängig. Alle Einflußfaktoren werden durch die langsame Diffusion der verzweigten Kohlenwasserstoffe im Porensystem des Mordenits erklärt.
    Additional Material: 3 Ill.
    Type of Medium: Electronic Resource
    URL: http://dx.doi.org/10.1002/zaac.19784450108
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